Spectroscopie optique et microscopie électronique à transmission appliquées à l’étude dynamique de nanosystèmes

Matthieu Picher

IPCMS-DSI

Je vous proposerai ici un aperçu de mes principaux travaux de recherche, qui m’ont amené à rejoindre l’équipe de Florian Banhart et le projet UTEM tout récemment.
Les nanostructures carbonées sont les matériaux fil-rouge de mon parcours. Mon savoir-faire se concentre sur les techniques de microscopie électronique à transmission environnementale, de spectroscopie Raman et de croissance par CVD. Le développement instrumental de dispositifs in situ originaux permettant d’étudier leurs mécanismes de croissance y tient une place centrale.
Une attention plus prononcée sera mise sur mon travail de post-doctorant au National Institute of Standard and Technology dans l’équipe de Renu Sharma (NIST, Maryland, Etats-Unis, de janvier 2012 jusqu’aujourd’hui). Je vous présenterai ainsi le banc de spectroscopie qui y a été développé et qui permet de coupler des données de diffusion Raman et de cathodoluminescence avec les observations faites par microscopie électronique à transmission environnementale (ETEM).[1] Dans une deuxième partie, je discuterai du mécanisme de formation des nanotubes de carbone, sur la base d’une vidéo ETEM enregistrée au NIST et qui dévoile la nucléation d’un nanotube à l’échelle atomique.[2]

Soutenance d’Habilitation à Diriger des Recherches

de Svetlana KLYATSKAYA

Le 6 février 2015 à 13h à l’auditorium de l’IPCMS

Electronic and optical properties of transition metals oxides: from extended systems to nanostructures

Letizia CHIODO

Center for Life Nano Science @ Sapienza, Rome, Italy

The electronic and optical behavior of TiO₂ and ZnO is of foremost importance in both fundamental science and technological applications including photocatalysis and photovoltaics. The theoretical methods and computational tools provide interesting results, clarifying and interpreting experimental data, with an added strong predictive power concerning the optical response of specifically designed systems.

The electronic properties and optical spectra of nanostructured metal oxides are presented in this seminar, including atomic clusters, nanowires, nanoclusters and nanosheets, without disregarding the extended bulk phases. Given the electronic complexity of the materials, the clear theoretical description of their bulk basic properties provides indeed interesting insights both from the solid state physics and the chemistry point of view.

An effective combination of molecular dynamics, density functional theory, and excited states theories (time dependent density functional theory – TDDFT, and many body techniques, in the GW+BSE approximation scheme) is used to obtain the response of oxides structures under external exciting fields.

Results from the two excited states methods, namely TDDFT and GW+BSE, are compared for smallest nanoclusters, clarifying the role of the different physical contributions embedded in the two theories. Ab-initio optical spectra are shown to be critical for identifying the crystal phases of experimental nanostructure samples. The role of doping defects, phonon vibrations and organic adsorbates is also investigated, assessing the high quality description of the ab initio methods for such materials, and their great predictive power.

[1] Y. Zhihua, L. Chiodo, I, Santoso, T. C.Asmara, E. Thoeng, A. R. Barman, S. Dhar, T. Venkatesan, P. E. Trevisanutto, A. Rusydi, “Giant high-energy exciton in anatase TaxTi_1-xO₂”, to be submitted to Nat. Phys. (2015).
[2] E. Baldini, L. Chiodo, J. Levallois, S. Moser, E. Pomarico, G. Aubock, A. Magrez, L. Forro, M. Grioni, A. Rubio, M. Chergui, “Spectroscopic Signature of Exciton-Polarons in the Absorption Spectrum of Anatase TiO₂”, to be submitted to Nat. Phys. (2015).
[3] M. Palummo, G. Giorgi, L. Chiodo, A. Rubio, and K. Yamashita “The Nature of Radiative Transitions in TiO₂-Based Nanosheets”, J. Phys. Chem. C 116, 18495- 18503 (2012).
[4] G. Malloci, L. Chiodo, A. Rubio, A. Mattoni, “Structural and Optoelectronic Properties of Unsaturated ZnO and ZnS Nanoclusters”, J. Phys. Chem. C, 116, 8741-8746 (2012).
[5] L. Chiodo, M. Salazar, A. H. Romero, S. Laricchia, F. Della Sala, and A. Rubio, “Structure, electronic and optical properties of TiO₂ atomic clusters: an ab initio study”, J. Chem. Phys. 135, 244704 (2011).
[6] G. Giorgi M. Palummo, L. Chiodo, and K. Yamashita, “Excitons at the (001) surface of anatase: Spatial behavior and optical signatures”, Phys. Rev. B 84, 073404 (2011) (BR).
[7] L. Chiodo, J. M. García-Lastra, A. Iacomino, S. Ossicini, J. Zhao, H. Petek, A. Rubio, “Self-energy and excitonic effects in the electronic and optical properties of TiO₂ crystalline phases”, Phys. Rev. B 82, 045207 (2010).