La motivation de ces études est de comprendre la dynamique de relaxation de l’aimantation des matériaux magnétiques induite par des impulsions laser femtosecondes ( 100 fs=10-13 s), ce qui définit ce que l’on peut appeler le femtomagnétisme. Leur intérêt est de préciser le couplage entre les spins et les autres degrés de liberté du système (par exemple les phonons). Ces travaux permettent également de déterminer les échelles de temps caractéristiques pour lesquelles on peut manipuler l’aimantation d’une couche ferromagnétique, ce qui intervient dans divers processus technologiques (enregistrement magnétique, dispositifs pour l’électronique de spin tels que M-RAM…). L’idée de départ de ces expériences repose sur le principe du chauffage hors équilibre des métaux lorsqu’ils sont excités par des impulsions laser subpicosecondes. Dans ce cas, l’énergie des impulsions est absorbée par le gaz électronique qui voit sa température s’élever en quelques centaines de femtosecondes, c’est le régime de relaxation des populations d’électrons non thermiques. Dans un deuxième temps et du fait des interactions électrons-phonons, le gaz électronique se refroidit en cédant son énergie au réseau, l’équilibre est atteint pour des échelles de temps de l’ordre de la picoseconde. La question posée est de savoir si des dynamiques de spin peuvent être excitées pendant ce régime hors équilibre, permettant de court-circuiter l’interaction spin-réseau (tsl 100ps pour les métaux ferromagnétiques usuels) qui est en général le facteur limitant. L’observation du phénomène est effectuée par effet Kerr magnéto-optique. La résolution temporelle est obtenue en utilisant des techniques « pompe sonde » (2 trains d’impulsions sont décalés temporellement), elle est limitée par la durée des impulsions utilisées, cf figure 1.
Magnétisme à l’échelle de la femtoseconde
Figure 1 : Schéma de principe des mesures magneto-optiques résolues en temps (femtoseconde).
Dans un premier temps, nous avons étudié les dynamiques de désaimantation de films de nickel (ce métal est un ferromagnétique modèle avec une température de Curie relativement basse) en utilisant des impulsions laser de forte énergie (typiquement 7mJ/cm2), de façon à obtenir des pics de température électronique d’amplitude comparable à la température de Curie. Ces dynamiques ont été comparées aux transitoires optiques (transmission et réflexion différentielles) qui sont sensibles aux processus de relaxation électronique (figure 2). En effet, dans les métaux, les transitoires optiques sont généralement provoqués par la modification de densité d’états autour du niveau de Fermi (distribution de Fermi-Dirac) et on obtient une image qualitative de l’évolution de la température électronique, que l’on peut rapprocher par exemple des résultats obtenus dans le régime statique par les techniques de thermomodulation. Nous avons observé une chute rapide de l’aimantation du film pendant la première picoseconde qui suit l’absorption de l’impulsion de pompe, alors que les dynamiques des électrons et des spins sont différentes pour des retards pompe-sonde de 0 à 5 ps. Ce résultat est important car il étend de plusieurs décades la gamme temporelle où l’on peut observer les dynamiques de l’aimantation et il ouvre ainsi de nouvelles voies de recherches. Il faut également noter que l’échelle de temps impliquée ici est nettement plus courte que celle qui met en jeu l’interaction spin-réseau (typiquement une fraction de nanoseconde pour Ni).
Figure 2 : dynamique de désaimantation (carrés) et transmission différentielle (cercles) d’un film de Nickel (150Å déposé sur du verre optique), suite à l’absorption d’une impulsion infra-rouge (800 nm) de durée 120fs et de densité d’énergie 7mJ/cm2.
Moyennant quelques hypothèses simples, nous avons montré qu’il est possible de convertir ces données expérimentales en terme de dynamique de températures (ce qui n’est pas vrai pendant le régime de relaxation des populations d’électrons non thermiques). Afin d’interpréter ce résultat, nous avons développé un modèle phénoménologique où l’on suppose des échanges de type thermiques entre trois bains thermodynamiques couplés décrivant les électrons (température Te) , les spins (température Ts) et le réseau (phonons – température Tl). Les équations d’évolutions s’écrivent :
Ce(Te)dTe/dt = -Gel(Te-Tl) – Ges(Te-Ts) + P(t) (1)
C(Tl)dTl/dt = Gel(Te-Tl) – Gsl(Tl-Ts) (2)
Cs(Ts)dTs/dt = Ges(Te-Ts) + Gsl(Tl-Ts) (3)
où les Ci représentent les coefficients de chaleur spécifique, Gij les couplages entre bains et P le terme de source (impulsion laser). Le modèle peut aussi être amélioré pour prendre en compte les populations d’électrons non thermiques.
Les simulations basées sur ce modèle sont en bon accord avec l’expérience, elles montrent que les interactions de type électron-spin sont à l’origine des dynamiques ultra-rapides de l’aimantation. Des problèmes fondamentaux concernant les mécanismes microscopiques restent néanmoins à élucider (le transfert du moment angulaire lors de la désaimantation par exemple) et qui ne sont pas pris en compte par ce modèle.
Il y a une analogie évidente entre les expériences décrites ici et le processus d’enregistrement thermomagnétique, ce qui nous a amenés à considérer ensuite les alliages épitaxiés de CoPt3. En effet, les films de CoPt3, qui présentent de forts signaux magnéto-optiques, sont des candidats pour réaliser des supports d’enregistrement magnéto-optiques à haute densité. Ces systèmes ont été largement étudiés à l’IPCMS. Nous avons observé que des impulsions de pompe suffisamment intenses permettent de faire transiter la zone éclairée du film de CoPt3 de la phase ferromagnétique vers la phase paramagnétique. Cette désaimantation transitoire se manifeste par la disparition du cycle d’hystérésis pendant quelques ps après l’absorption de l’impulsion de pompe. La constante de temps de ce phénomène (environ 100 fs) est comparable à la durée des impulsions qui l’ont provoqué (120 fs). Nous avons de plus observé que ces effets de désaimantation ultra-rapides sont assez peu dépendants de l’état de polarisation (linéaire ou circulaire) de l’impulsion de pompe, ce qui exclut à priori un mécanisme de désaimantation faisant intervenir le transfert de moment angulaire direct entre le champ de photons et le système électronique.
Une question primordiale dans ces études est de déterminer la contribution des effets purement optiques dans les dynamiques que nous mesurons. En effet, le magnétisme de l’échantillon est mesuré au travers des effets magnéto-optiques qui font intervenir directement les forces d’oscillateurs des transitions optiques. Celles-ci sont également susceptibles d’avoir une dépendance temporelle, liée aux perturbation des populations électroniques. Pour tenter de répondre à cette question, nous avons optimisé la croissance de films d’alliage CoPt3 semi transparents (épaisseur 200Å) sans couche tampon, ce qui simplifie l’analyse optique des données expérimentales dans un modèle de film mince. Des mesures détaillées des transitoires optiques et magnéto-optiques ont été réalisées, en utilisant des impulsions de plus courte durée (20 fs) qui permettent aussi une meilleure approche des processus initiaux du chauffage des électrons et des spins. L’énergie plus faible des impulsions (100mJ/cm2) permet d’aborder le régime perturbatif. Si on néglige les effets non-linéaires du 3ème ordre liés à la cohérence de phase (ce qui est justifié pour les métaux où T2<10 fs), la réponse du système est déterminée par la dépendance temporelle du tenseur diélectrique complexe qui ne dépend que de la longueur d’onde et du matériau, il s’écrit pour un matériau cubique :
La partie diagonale décrit l’indice optique du matériaux (n2=exx), sa dynamique est extraite des mesures de réflexion/ transmission différentielle. Le paramètre Q est à l’origine des effets magnéto-optiques, il varie de façon impaire avec l’aimantation M du matériau. Dans le modèle phénoménologique de Voigt il est proportionnel à M, mais dans une description microscopique, il faut faire intervenir à la fois le couplage d’échange et l’interaction spin-orbite. exx contient donc l’information sur la dynamique des charges et Q sur les effets magnétiques. L’analyse des résultats montre que la dynamique des signaux magnéto-optiques est dominée par la contribution provenant des variations de Q, qui sont un ordre de grandeur supérieures à celles de exx. Pour des retards supérieurs à 150 fs, les parties réelles et imaginaire de Q suivent les mêmes dynamiques, la constante de temps du retour vers l’équilibre est cependant identique à celle issue de la dynamique des charges, elle est attribuée à l’interaction electron-phonon avec te-ph 400 fs.
Figure 3 : en haut : signaux Faraday réso
lus en temps, rotation (losanges) et éllipticité (points). Les tirets représentent l’auto-corrélation des impulsions pompe et sonde. Millieu : variations relative des parties réelles (losange) et imaginaires (points) du vecteur de Voigt Q (voir texte), déduites des données de (a). Les dynamiques sont identiques au delà de 150 fs. Leur différence (en bas) illustre la relaxation des populations de spin non thermalisées.
Les dynamiques des parties réelles et imaginaires de Q sont différentes pour des retards pompe sonde inférieurs à 150 fs, ce qui montre que dans ce régime Q n’est plus proportionnel à M. Cela peut s’interpréter par la signature d’une population d’électrons athermiques polarisés en spin (crée par l’impulsion de pompe) et qui relaxe avec un temps caractéristique de 50 fs (figure 3). La similitude entre les temps caractéristiques déduits des dynamiques de spin et de charge est néanmoins troublante. Nous suggérons que le mécanisme des dynamiques de spin dans le régime perturbatif est lié au renversement de spin dû au couplage spin-orbite puisque le temps caractéristique associé tso = ħ/Eso 1-5 fs ne constitue pas une étape limitante.
Dans le contexte de ces études, il est important de développer des outils instrumentaux qui sont sensibles aux variations temporelles de l’aimantation indépendamment de celles des forces d’oscillateur optiques (qui sont sensées pouvoir varier comme le dynamique des charges) et ce, avec une résolution qui soit comparable avec la durée des impulsions laser disponibles. Pour répondre à ce problème, nous avons utilisé l’idée qu’un film ferromagnétique désaimantée par l’impulsion laser doit générer un champ électromagnétique, en accord avec les équations de Maxwell. Compte tenu de l’échelle temporelle mise en jeu ici, l’impulsion du champ électrique générée correspond à des fréquences THz, ce qui est accessible par des techniques d’échantillonnage électro-optique. Ces travaux ont portés sur des films de Ni et CoPt3. La figure 4 montre un exemple de signal pour un film de Nickel, on observe typiquement l’alternance d’un signal E(t) positif puis négatif. Il a été observé que le signe de ces signaux change lorsque l’aimantation est renversée, ce qui montre bien que l’effet est d’origine magnétique. La dépendance angulaire de l’émission THz observée et sa polarisation (perpendiculaire à la direction de l’aimantation) sont en accord qualitatif avec l’émission d’un dipôle magnétique dont l’aimantation M(t) varie au cours du temps. Dans ce cas, le champ électrique rayonné en champ lointain doit varier comme d2M/dt2. Ce type de résultat laisse donc présager la possibilité de déterminer de façon absolue et à une échelle subpicoseconde les variations de l’aimantation. La figure 4 montre le profil temporel de l’impulsion de champ électrique générée par la désaimantation d’un film de Nickel de 42Å, ainsi que la simulation supposant une variation « raisonnable » de l’aimantation. Il reste bien évidemment à étudier ce phénomène en détail, et à le prendre en compte dans le bilan énergétique et de moment angulaire de la désaimantation ultra-rapide.
En résumé, nous avons montré que l’excitation d’un film ferromagnétique par des impulsions laser de durée 100fs permet leur désaimantation ultrarapide, observée par effet Kerr magnéto-optique. La variation temporelle des éléments de matrice du tenseur diélectrique a pu être établie avec une résolution de 20fs,. La relaxation des populations électroniques athermiques polarisées en spin a été observée avec un temps caractéristique de 50fs. Nous avons également montré que les dynamiques magnéto-optiques sont indépendantes de la longueur d’onde utilisée pour la sonde. Ces résultats permettent de discuter (et d’écarter) le rôle des effets optiques dans les dynamiques magnéto-optiques. Finalement, le champ électrique THz associé à la désaimantation a été observé, ce qui conforte les interprétations des dynamiques de l’aimantation.
Cette activité est soutenue par le réseau européen « Dynamics » (coordinateur T. Rasing, Nimègue) et l’accord de Coopération CNRS-NSF « Emission THz cohérente induite par le chauffage laser ultra-rapide d’un film ferromagnétique » (Partenaires : IPCMS , Univ. Yale (resp. C. Schmuttenmaer)).
Contacts:
Jacek ARABSKI
Eric BEAUREPAIRE
Jean-Yves BIGOT
